全作故事以莉莉安女子学园的传统为主轴，身为一年级新生的主角 福泽佑巳遇上了二年级的 小笠原祥子，两人在经历重重障碍后成为「姊妹」的关妖神记动漫。故事就围绕著学生会「山百合会」中的朋友和同学们展开。　　而第四季的动画内容将紧接著第三季的结尾往后发展，也将忠於原作故事，另外，也确定了第二季的动画 DVD 将在 2009 年 2 月 25 日发售。　　新加入的声优包括了 井上麻里奈、川澄绫子和 小山力也，分别饰演作品中的「内藤笙子」、「细川夕子」以及细川可南子的父亲。而原本就已有出演 鸟居江利子的声优 天生目仁美，也将担任新角有马菜菜的配音。